近日，kaiyun体育官方网站现代光学所、纳光电子前沿科学中心、人工微结构和介观物理国家重点实验室“极端光学团队”高宇南研究员和龚旗煌院士利用光电子显微镜揭示二维碲（Te）纳米片超快载流子动力学的研究中取得重要进展。研究团队利用国家重大科研仪器研制项目“飞秒-纳米时空分辨光学实验系统”支持搭建的时间、空间以及能量分辨光电子显微镜（PEEM）实验平台，揭示了二维碲纳米片在导带Gamma点附近的分立子带能级结构以及激发态电子在这两个子带间的超快载流子弛豫过程，同时发现其最低子带能级具有平带特征。此工作还将时间分辨光发射电子显微镜的泵浦波长从可见拓展到近红外波段，扩大了PEEM在探测材料超快动力学方面的应用范围。相关成果以“利用时间、能量分辨光电子显微镜揭示碲的子带间的超快电子弛豫”（Reveal Ultrafast Electron Relaxation across Sub-bands of Tellurium by Time- and Energy-Resolved Photoemission Microscopy）为题，在线发表于《纳米快报》（Nano Letters）。

飞秒-纳米时空分辨光电子显微镜因其超高时空分辨能力常被用于材料的超快动力学研究，探索载流子动力学对理解材料的物化性质以及器件应用起到关键作用。随着各种新型二维材料的出现，以硼烯、硅烯、磷烯等为例的单元素二维材料以其奇特的光电特性以及广泛应用前景在近年来受到大量关注。其中，具有手性链结构的二维单元素半导体碲纳米片具有独特的电子结构以及拓扑性质，基于其的场效应晶体管、调制器以及光探测器等器件也已经被实现，理解二维碲纳米的载流子动力学对其基础研究以及器件应用具有关键作用。

图1二维碲纳米片光学信息和光电子显微镜结构示意图

研究团队利用水热法合成的百纳米厚度（约110 nm）的二维碲纳米片具有原子级平整表面，在高激光强度照射以及超高真空测试条件下，保持稳定的光学特性。实验发现，碲纳米片的载流子动力学和泵浦波长紧密相关，随着泵浦波长的增加，快过程（<1ps）弛豫变慢，占比变少（图2）。由此推断碲纳米片的载流子动力学与激发态电子所处导带能级相关。

图2随波长变化的碲纳米片的超快动力学过程

为确认猜想，研究团队进一步结合能量分辨光电子显微镜得到碲纳米片中激发态电子的时间变化能谱。在555 nm激光泵浦下的时间变化能谱中可以明显看到两个分立的能级E₁和E₂（图3）。在前1 ps中，被激发到高能级导带的激发态电子冷却到低能级，因而时间变化能谱的高能峰在前1 ps发生明显的红移。为了更加准确地得到各个导带能级上电子弛豫的快慢，研究团队提取了0 ps时的高能峰以及两个子带上的激发态电子数量变化曲线，得到了0.3 ps左右的超快热电子冷却过程、大约1 ps左右的电子带间跃迁过程以及百ps量级的慢弛豫过程。考虑到Gamma点并不是导电的最低点，慢过程可能由于是电子辐射复合回到价带或者是向更低导带能级散射。该实验系统的时间分辨能力大约是200 fs，能量分辨能力大约是150 meV。

图3碲纳米片基本光学信息图及光电子显微镜结构示意图

最后，团队通过第一性原理计算得到碲纳米片的能带结构以及态密度，证实了实验发现的导带中Gamma点附近的子带能级结构。且理论计算发现，最低的子带能级具有平带的特征且具有一个较大的态密度，和时间变化能谱中观察到的E₁能级峰相对应。碲纳米片中的这个具有较大电子态密度以及较长电子寿命的平带能级有助于未来对平带物理的探索理解。此外，研究团队在另外的泵浦波长（704nm）下，也观测到了和上述一致的实验现象，进一步证实了实验猜想的准确性。

图4第一性原理理论理论、其他泵浦波长实验验证和碲纳米片中的动力学总结

kaiyun体育官方网站现代光学研究所博士生吕夏影是该工作的第一作者，高宇南和kaiyun体育官方网站博新计划博士后李耀龙为共同通讯作者，文章理论计算部分由“极端光学团队”彭良友课题组完成。研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、人工微结构和介观物理国家重点实验室、量子物质科学协同创新中心、极端光学协同创新中心和纳光电子前沿科学中心等的支持。

论文原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03102